機器學習可以揭示氧化石墨烯的真實結構

• 2020 年 2 月 12 日
• 筆記

氧化石墨烯納米薄片的實際結構是什麼？這個問題對於在實際應用中優化碳材料的性能非常重要，澳大利亞CSIRO的研究人員現在已經嘗試使用機器學習來回答它。他們使用了20000多種可能的結構候選物來找到真正具有代表性的模型，並且與現有的預測技術有很大不同。

氧化石墨烯（GO）是一種親水的2D氧化形式的石墨烯（一層碳，厚度僅為一個原子層），帶有氧官能團，可修飾並破壞該材料的sp2 基面，尺寸從幾納米到幾毫米不等。GO結構的第一模型是在1939年提出，建議將氧結合至由環氧（1,2-醚）的六方碳片和具有式C2O，研究人員一直在不斷修訂本模型，因為，考慮到例如存在軸向結合的官能團，這些官能團會扭曲平坦的GO結構。

1998年，科學家提出了Lerf-Klinowski模型。在GO的描述中，所有碳環都是完美的六邊形，並且基本上忽略了由官能團或固有波紋引起的平面外空間變形。儘管具有指導意義，但是該模型是相當有限的，並且它與通過GO的計算建模或通過電子顯微鏡圖像獲得的結構在很大程度上也不一致。

無監督機器學習技術

CSIRO Data61 的Amanda Barnard領導的研究人員現在已經使用他們實驗室中開發的新聚類算法重新研究了GO的結構，並預測了真正代表該材料的質心結構。為了提取原型，他們根據1994年Cutler和Breiman提出的無監督算法進行了分析。

「從理論上講，原型分析技術可以在材料特徵空間中的數據云凸包邊界上找到點，」研究主要作者本雅明·莫特瓦利（Benyamin Motevalli）解釋說。「這意味着所有可能的候選材料都可以描述為這些原型（純）點的線性組合。該方法甚至可以預測未包含在數據集中的原型結構。」

輸入數據

研究人員通過創建各種薄片尺寸和形狀來收集輸入數據。然後，他們改變了薄片中的氧氣濃度，並添加了不同的化學基團，它們以不同的方式分佈。

這些樣品包含羥基，醚基，雙鍵，脂肪族（環己烷）基團以及明顯超出Lerf-Klinowski模型的面外扭曲（由缺陷引起）。

該團隊包括四種不同的薄片形態：六邊形（49.5％），三角形（14.3％），矩形（30.5％）和菱形（5.7％）。每個樣品中的原子總數在191至1949之間變化，包括C，H和O原子。

Motevalli解釋說：「氧基團的密度和分佈在獲得GO特性方面起着重要作用，因此，對於24種原始原始石墨烯納米薄片，我們採樣了許多O / H濃度，每種濃度都有數百個隨機分佈。」 在每種情況下，O / C比率在4.05％至52.08％之間，H / C比率在2.22％至49.26％之間。

28個結構可替代20396個樣品

使用這種方法，研究人員確定了三個代表性的GO納米薄片，它們是223維空間中的「平均」結構。

他們還說，他們還確定了25個「純」 GO納米薄片結構，這些結構捕獲了開始時整個20396個數據集的所有複雜性和多樣性。這25個結構可以用作線性組合來表示整個集合。

Motevalli說：「這28個結構（25個結構和3個基因型）一起可以替代20396個樣品，而不會丟失任何信息。」 「它們也可以用作具有正確化學成分的單一模型結構。」

消除猜測和偏見

他解釋說：「我們的20396 GO納米片結構需要多年的工作和超過3000萬個核心超級計算機小時才能生成電子結構。」 「將這一集合簡化為28個最重要的結構，將使其他研究小組能夠在這段時間內做出具有代表性且可靠的GO預測。」

他補充說，該方法還消除了GO計算模型中的猜測和偏見，並提供了基準測試所需的一致性。「如果所有從事GO研究的研究人員都使用相同的模型結構，那麼我們可以輕鬆地比較和關聯來自世界各地實驗室的結果。」

研究人員計劃使用監督機器學習來探索GO結構和屬性之間的關係，並預測不同類型的樣品在不同條件下和不同應用中應如何表現。「例子包括電荷轉移特性，或研究缺陷和畸變的作用以及它們如何影響容錯，」 Motevalli說。